1. 서 론

인구의 급속한 증가와 사람들의 생활 수준의 향상으로 에너지에 대한 수요가 지속적으로 증가하고 있고, 전 세계 적으로 에너지 공급을 늘리기 위한 연구를 활발하게 진행 하고 있다[1,2]. 기존의 에너지 공급 방식인 화석 연료를 이용한 에너지 공급은 각종 오염물질, 특히 초미세먼지와 오존 등이 배출되는데, 심장병, 호흡기 질환, 시력 상실 등 을 유발한다. 또한, 한정된 매장량과 경제성이 높은 고품 질의 석유가 점차 고갈되면서, 생산 단가 또한 높아지고 있는 실정이다[3,4]. 기존의 친환경 재생에너지 생산 방식 인 태양광 발전의 경우 짧은 발전 시간(하루 평균 일조 시 간 약 3.6시간)과 용량 증가 시 p-n접합 반도체에 직접적 으로 빛을 받아야 하는 광전효과 기반이므로 적층이 불가 하여 넓은 부지가 필요한 한계가 있다[5,6]. 또한, 풍력 발 전의 경우 바람이 많이 불어야 하며, 발전 시 발생하는 저 주파 소음은 인간의 순환기나 호흡기 등 생리현상에 영향 을 미치므로 고지대나 해상에서만 활용할 수 있는 지리적 문제와 발전량이 블레이드 크기의 제곱에 비례하는 특징 으로 대형화 및 대형단지가 필요한 한계가 있다[7,8].

최근 에너지 하베스팅 연구 동향은 공간적, 시간적, 발 전기 크기에 대한 제약이 적으면서, 주변 환경으로부터 에 너지를 수확하는 기술이 광범위하게 연구되고 있다. 실제 로 압전/마찰 전기[9,10], 광전 소자[11] 그리고 증산발전 [10-27] 등이 있다. 이중 증산발전 기술은 지구 표면의 약 70% 이상을 차지할 만큼 풍부하고 어디서나 존재하는 물 을 이용하여 에너지를 얻는 기술로 다른 발전에 비해 시 간적, 공간적 제약이 비교적 적다[16]. 또한, 증산발전은 전도성 물질의 계면에서 물의 자발적인 이동에 의해 전기 에너지를 생성되기 때문에 발전기 크기에 제약이 적고, 발 전기 frame 및 전도성 소재를 다양한 소재로 구성할 수 있 는 장점이 많다. 예를 들어, Xue et al. 연구 그룹은 다공 성 탄소 필름으로부터 ~1 V의 유도 전압과 ~8.1 μW/cm³ 의 전력 밀도를 갖는 발전기를 보고하였고[17], Huang et al. 연구 그룹은 그래핀 산화물 복합체를 이용하여 0.6 V의 성능을 갖는 발전기를 보고하였다[18]. Hao et al. 연구 그 룹은 0.25 V의 전압과 15 nA의 전류를 발전할 수 있는 종 이 기반 발전기를 개발하였고, 이는 낮은 전류 출력으로 인해 실제 적용에는 한계가 있으나 소재의 다양성에 대한 가능성을 제시하였다[19]. Yoon et al. 연구 그룹은 ~0.4 V 의 전압과 ~20 nA 전류를 발전할 수 있는 산화아연으로 구성된 발전기를 보고하였고[20], Shao et al. 연구 그룹은 셀룰로오스 소재에 PEDOT:PSS 와 흑연을 코팅한 발전기 를 통해 0.55 V의 전압과 22 μA·cm⁻²의 전류 밀도를 갖는 발전기를 개발하였고[21], 마지막으로 Youm et a l . 연구 그룹은 셀룰로오스 아세테이트 소재에 카본블랙을 코팅하 여 0.3 V의 전압과 100mA를 생성하는 발전기를 개발하 였다[22].

하지만 현재까지 보고된 물을 이용한 에너지 하베스팅 발전기의 경우 연구 그룹마다 주장하는 에너지 생성 메커 니즘의 차이가 있고, 실제로 발전에 기여하는 요소가 다양 하게 존재한다. 첫번째 에너지 생성 원리는 마이크로 또는 나노 기공에서 모세관 현상이 일어나면서 고체 표면과 흐 르는 유체의 상호작용을 통해 에너지가 생성된다는 연구 결과가 보고되었다[23-26]. 또한, 전도성 물질 표면에 붙어 있던 용액이 자연 현상에 의해 증발함과 동시에 계면에서 분극(polarization) 현상이 일어나고, 이에 따라 소재 내 전 위차를 발생시켜 전자가 흐른다는 연구 결과도 보고되었 다[15,27-29]. 마지막으로 물의 모세관 흐름과 함께 양성 자 이동으로 인한 Pseudo 스트리밍 전류에 의한 에너지가 생성된다는 연구 결과도 존재한다[14,30,31]. 이러한 메 커니즘에도 불구하고, 고체 표면에서의 이온 흡착, 이온 농도에 따른 발생 전력, 침투 방향과 생성된 전기 사이의 관계를 포함하는 여러 중요한 현상은 아직까지 명료하게 설명되지는 않았다.

하지만 2023년 Ko et al. 그룹은 다공성 탄소와 물 또는 수용액의 상호작용으로부터 에너지가 생성되는 메커니즘 을 실제 실험과 다중 물리 모델을 이용한 시뮬레이션 결 과를 교차 검증하며 작동 원리에 대한 심층적인 연구내용 을 보고하였다[13]. 현재까지도 물을 이용한 에너지 하베 스팅 메커니즘 규명에 관한 연구는 계속되고 있고, 더불어 발전기 성능 증가를 위한 전도성 소재 및 발전기 형태에 대한 연구가 진행되고 있다.

본 연구에서는 생체모방 모세관 현상과 공기 중의 수분 자연적으로 흡수할 수 있는 조해성 물질을 활용하여 장시 간 에너지를 생성할 수 있는 PDMS generator를 개발하였 다. PDMS generator는 하나의 cell이 발전할 수 있는 전압 과 전류는 각각 29.6 mV, 8.29 μA이고, 최소 40시간 이상 구동할 수 있는 친환경 발전기이다. 발전기 제작을 위해 우수한 성형성 및 화학적 안정성이 강한 Polydimethylsiloxane( PDMS)와 전기 전도성이 우수하고, 나노 분말로 비표면적이 큰 카본블랙이 사용되었다. 식물의 증산현상 을 모방하기 위해 조해성 소재인 염화칼슘(calcium chloride) 수용액을 사용하여 장시간 에너지 생성이 가능한 발전기를 개발하였다. 또한, 스트리밍 전위/전류에 대한 개념을 수식으로 설명하여, 발전기 성능 향상을 개발을 변 수 및 조건을 제시하였다.

2. 실험 방법

2.1 전도성 용액 제조 및 발전기 제작 방법

본 연구에서 전도성 용액을 제조하기 위해 카본블랙 (carbon black, CB, EC 600 JD, Mitsubishi Chemical Co., Ltd.) 분말, 양이온성 계면활성제(hexadecyltrimethylammonium bromide, CTAB, Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.)를 일정 비율로 초순수(deionized water)에 넣고 분산 시켰다. 전도성 용액의 카본블랙과 계면활성제 농도는 각 각 0.375 wt%, 1.5 wt% 비율로 넣고, 1시간 동안 초음파 처리하여 고르게 분산시켰다. 전도성 용액 비율은 DI water 및 계면활성제 양을 고정하고, 카본블랙 분말의 양 의 변화에 따른 제타 전위(zeta potential)를 분석하여 최적 의 농도를 선정하였다[12].

Fig. 1과 같이 크기가 15 × 15 × 15 mm³인 sugar cube를 Silicone elastomer base and agent(Dow corning)를 9:1로 섞인 실리콘 용액에 담그고, 10시간 동안 진공 챔버를 활 용하여 내부 버블을 제거함과 동시에 밀도를 높이면서 상 온에서 경화시켰다.내부 sugar를 녹이기 위해 sugar cube 보다 작게 경화된 PDMS를 절단하고, 이를 물에서 초음파 처리를 통해 sugar를 완전히 용해시켰다. 만들어진 PDMS frame을 전도성 용액에 1분 동안 침지하여 내/외부를 고르 게 코팅하고, 90°C에서 2시간 동안 건조시키면 PDMS generator 제작이 완료된다.

Fig. 1

Schematic illustration of the steps for fabricating the PDMS generator.

2.2 발전기 소재 분석 및 성능 측정

푸리에 변환 적외선 분광기(Fourier transform-infrared spectroscopy, FT-IR, VERTEX 80V, Bruker)를 사용하여 Sugar cube, generator frame 및 PDMS/CB generator의 화 학 결합 특성을 분석하였다. 투과전자현미경(Transmission electron microscope, TEM, JEM-2100F, JEOL Ltd.)을 통 해 전도성 용액에 사용된 카본블랙 분말의 미세구조를 분 석하였다. 또한, 주사전자현미경 및 에너지 분산 X선 분광 법(Scanning electron microscopy and energy dispersive spectroscopy, SEM-EDS, JSM-7100F, JEOL Ltd.)으로 PDMS generator의 기공 크기 및 형태학적 특성을 분석하고, 카본 블랙 용액에 의한 PDMS generator의 코팅 상태 및 강도 를 파악하였다.

발전기 성능 측정을 위해 3.3 M의 염화칼슘 수용액 150 μl를 PDMS generator 한쪽 끝에 도포하였다. 염화칼슘 수 용액은 스스로 수분을 흡수하는 물질로 초기 주입 이후 추가 주입 없이도 장시간 발전이 가능하도록 만들어준다 [32]. 소스 측정 장치(2400, Keithley)로 I-V curve, 전압 (open-circuit voltage, V_OC) 및 전류(short-circuit current, I_SC) 측정하여 발전기 성능을 평가하였다. 또한, PDMS/CB generator의 발전 성능은 실시간 온-습도 측정이 가능한 센 서(SHT10, Sensirion Inc.)가 있는 아크릴 챔버(온도: 25°C, 상대습도: 55%)에서 진행되었다(Fig. 2).

Fig. 2

Digital photograph of the experimental setup for performance measurements.

3. 결과 및 고찰

3.1 물을 이용한 에너지 하베스팅 메커니즘

본 연구에서 주장하는 메커니즘은 발전기 소자 내 스트 리밍 전위(V_streaming)에 의한 에너지 생성을 기본으로 한다. 1879년 헬름홀츠에 의해 정의된 이론에 의한 스트리밍 전 위는 아래의 식으로 표현된다[33].

(1)

Vs=εoεrησΔPξ

(2)

ΔP=4γcosθd

이때, ε_oε_r, σ, η 및 ξ는 각각 유전율, 포화 다공성 소재 내 유체 전도도, 유체의 점성에 대한 특성 및 제타 전위 값이다. Young-Laplace 방정식에 의해 표현되는 ΔP 는 모 세관 현상에 의한 압력 차이를 말하고, PDMS generator 한쪽 끝에 용액을 도포함과 동시에 발생하는 수분 구배에 의한 압력 차이로 볼 수 있다. 따라서, PDMS generator에 가해지는 모세관 압력은 equation 2와 같고, 여기서 θ, d 값은 PDMS generator와 주입 용액과의 접촉각 및 기공의 직경을 의미한다. 즉, 친수성(hydrophilicity) 소재일수록 접촉각이 작아지고, 내부 기공의 직경이 작아질수록 발전 기 전압 V_s 값을 증가시킬 수 있다.

식 (2)를 식 (1)에 대입하면, V_s에 대한 식 (3)과 같은 방 정식을 도출할 수 있다.

(3)

Vs=4εoεrησdξcosθ

마찬가지로 streaming current에 대한 수식을 식 (4)와 같 이 표현할 수 있다.

(4)

Is=AσVSL=AεoεrηLΔPξ

따라서 모세관 튜브의 단면적(cross-section)은 I_s를 증가 시키기 위한 변수로 활용된다.

앞서 설명한 메커니즘을 그림으로 표현하면 Fig. 3a 와 같고, ΔP 는 한쪽 끝에만 용액을 주입함으로써 자연적으 로 생성된다. 이때 한쪽 끝에 염화칼슘과 같은 조해성 물 질을 함께 도포하면, 스스로 공기 중의 수분을 흡수하므로 아무런 외부 조작 없이도 장시간 ΔP 를 유지할 수 있다. Fig. 3b처럼 식물의 뿌리에서 물을 흡수하고, 줄기에서 물 을 확산시키고, 나뭇잎에서 물을 증발시키는 식물의 증산 작용을 모방하여 발전기를 제작하였다.

Fig. 3

(a) Pressure difference causes a flow Q and a transport of charge. (b) Transpiration of plant. (c) Effect of the surface zeta potential on the streaming potential. (d) Effect of the surface area on the streaming potential.

표면과 유체가 상호 작용하는 영역에서 증가된 계면 전 하 밀도는 이온 대류를 촉진하므로 스트리밍 전위/전류를 증가시킨다(Fig. 3c). 마찬가지로 내부 표면적 대비 부피 비율은 표면과 유체가 상호 작용할 수 있는 효과를 증가 시키고, 직경이 작은 유로는 겹치는 전기 이중막(electrical double layer)로 인해 스트리밍 전위/전류를 증가시킨다 (Fig. 3d). 정리하면 발전기 성능 향상을 위해 식 (3) 또는 (4)에 포함된 소재 및 용액 특성을 조절함으로써 발전기 성능을 향상시킬 수 있다.

3.2 발전기 소재 특성 평가

Fig. 4a는 PDMS frame 제작에 사용된sugar cube의 광학 적 이미지 및 화학적 구조를 보여주고 있다. Sugar cube는 PDMS frame을 빠르고 간단한 방법으로 제작이 가능하고, 내부에 미세 기공을 형성하기 위한 적합한 소재이다[34]. 또한, 화학적 기계적으로 안정한 소재로 전도성 용액 코팅 시 상호작용에 의한 변질의 가능성이 적다. Sugar cube의 화학적 구조는 hydroxyl group이 많아 물에 잘 녹아 PDMS frame 제조 시 내부 설탕을 쉽게 제거할 수 있고, 물리적 구조는 분자 사이의 일정한 macro- and microporous 크기의 기공이 존재하여 polydimethylsiloxane (PDMS) 가 내부 기공으로 침투하여 일정한 유로 및 모세 관 현상에 적합한 특성을 갖추고 있다. PDMS frame 제작 에 사용된 sugar cube의 크기는15 × 15 × 15 mm³로 Fig. 4b 의 PDMS generator의 크기 10 × 10 × 10 mm³ 보다 크다. 이는 PDMS frame 제조 시 내부 sugar를 완전히 용해시켜 막힌 기공이 없도록 하기 위해 경화된 PDMS 덩어리를 사 용된 sugar cube보다 작게 절단하였다.

Fig. 4

(a) Optical image of sugar cube and chemical structure. (b) Optical image of PDMS generator and chemical structure. (c) FT-IR analysis of sugar cube, PDMS frame and PDMS generator.

PDMS frame과 PDMS generator의 푸리에 변환 적외선 분광기 분석 결과 1014, 1061 cm^-1에서 Si−O−Si(siloxane) stretching vibration 밴드와 1264 cm^-1에서 Si-CH₃ 밴드 위 치가 동일하게 나오는데, 이는 전도성 물질로 코팅 및 열 처리 과정에서 PDMS와 카본블랙 분말 간의 화학적 상호 작용 없이 제작되었다는 것을 의미한다. 이러한 결과는 조 성에 따라 피크 강도가 변할 수 있지만 카본블랙과 PDMS 복합 재료에서 물리적으로 혼합되어 있음을 나타낸다. 마 지막으로 sugar cube에 두드러지게 나타나는 3322 cm^-1의 O-H 밴드가 PDMS frame에서 사라진 것을 보면 frame내 부의 모든 sugar들이 녹아 나왔음을 확인할 수 있고, 이를 통해 내부 유체가 흐를 수 있는 기공이 내부 sugar에 의해 낭비는 되는 것 없이 적절히 형성되었다고 판단하였다.

Fig. 5는 발전기 제조에 사용된 소재의 형태학적 특성 및 전도성 용액 코팅 특성을 파악하기 위해 투과전자현미 경, 주사전자현미경, 에너지 분산 X선 분광법(TEM, SEM, EDS)을 사용하여 분석하였다. 카본블랙 분말은 배터리에 사용될 만큼 전기 전도성이 우수할 뿐만 아니라, Fig. 5a 와 같이 내부가 빈 구형태의 나노 분말(외경: 34 nm, 내경: 31.2 nm)로 비표면적(1270 m²/g)이 큰 특징으로 전도성 용 액 제조에 사용되었다[35]. Fig. 5b의 PDMS generator의 SEM 분석 결과 내부 기공들이 존재하는 것을 확인하였 고, 물리적 형태 또한 울퉁불퉁하여 비표면적이 큰 구조를 갖고 있다. PDMS frame 코팅에 사용하는 전도성 용액은 카본블랙 분말에 계면활성제와 함께 DI water에 분산시켰 다. 카본블랙 표면의 카복실기(-COOH)은 수용액 상태에 서 해리되므로 기본적으로 음의 제타 준위 값을 갖는다 [36]. 계면활성제 종류에는 음이온성, 양이온성, 비이온성 세 가지가 있는데, 본 연구팀이 사용한 양이온성 계면활성 제(hexadecyltrimethylammonium bromide, CTAB, Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.)에 카본블랙을 분산시면 분산 도가 높아 스스로 응집되는(self-aggregation) 되는 부정적 인 영향을 줄일 수 있고, 수분 흡습성이 높아 발전 효율이 높다는 선행 연구 결과를 바탕으로 선택하였다[22]. Fig. 5c는 PDMS generator의 카본블랙 코팅이 적절히 잘 되었 는지 판단하기 위한 에너지 분산 X선 분광법 분석 결과이 다. PDMS, sugar 및 CTAB의 화학식은 각각 CH₃[Si(CH₃)₂ O]_n Si(CH₃)₃, C₁₂H₂₂O₁₁, C₁₉H₄₂BrN이다. 따라서 전도성 용액 코팅 상태를 분석하기 위해 브롬(Br) 검출 데이터를 통해 코팅이 전반적으로 되었다는 것을 확인하였다.

Fig. 5

(a) TEM image of carbon black. (b) SEM image of PDMS generator. (c) EDS mapping for each element (Si, C, O and Br) of PDMS generator.

3.3 발전기 성능 평가

Fig. 6a는 PDMS generator 발전기 한 개의 출력 전압과 전류 그리고 저항을 나타낸다. 크기는 10 × 10 × 10 mm³이 고 용액 주입 전 PDMS generator의 저항은 8.6 kΩ이다. 발전기 성능을 측정하기위해 3.3 M의 염화칼슘 수용액 150 μl를 발전기 왼쪽 끝에 주입하였다. 염화칼슘 수용액 은 이동하는 유체내 양이온 밀도를 증가시켜 발전 성능을 높이고, 공기중의 수분을 자발적으로 흡수하는 역할로 인 해 장시간 발전할 수 있는 역할을 한다[31]. Fig. 6a는 I-V curve를 분석한 결과로 한 개의 PDMS generator에서 출력 할 수 있는 전압은 29.6 mV, 전류는 8.29 μA이다. I-V 분 석 결과에서 나온 전압, 전류를 통해 저항을 계산하면, 저 항은 약 35 kΩ로 이전 8.6 kΩ에 비해 증가하였다. 이는 카 본블랙 분말과 PDMS 분자 사이에 물 분자가 삽입되면서 나타나는 팽윤(swelling) 현상과 분말이 PDMS로부터 분 리되면서 나타나는 위킹(wicking) 현상에 의해 저항이 증 가한 것으로 보인다[30]. Fig. 6b는 시간에 따른 전압과 전 류 그리고 챔버 내 상대 습도(RH)를 측정한 결과이다. 발 전기의 성능 측정은 상대습도는 55% 내외를 유지하면서 40시간동안 측정하였다. 측정은 용액 주입 직후 전류를 20 시간 측정하고, 곧바로 전압을 측정하였다. 발전 전류 데 이터를 보면, 4~12시간 사이 전류 데이터가 증가했다가 감소하는 경향을 보이는데, 이는 발전기가 에너지 생성을 안정적으로 하지 못 하는 것으로 판단된다. 하지만 발전 전압 데이터는 안정된 상태로 에너지를 생성하는 것을 보 면, 최초에 주입한 용액에 의한 발전기 내부 유로를 최적 화하는 과정에서 발생하는 움직임(fluctuation)으로 판단하 였다. 향후 추가 연구를 통해 발전기의 형태학적 변형을 통해 해결될 수 있을 것으로 사료된다. 마지막으로 PDMS generator에 용액 150 μl 주입 이후 아무런 추가 작업을 하 지 않았을 때 측정된 발전 시간을 보면 최소 40시간 이상 연속적으로 에너지를 생성할 수 있는 것을 실험적으로 검 증하였다.

Fig. 6

(a) I-V curves measured from the PDMS generator. (b) Open-circuit voltage, short-circuit current and relative humidity from PDMS generator with operation time.

4. 결 론

본 연구에서는 생체모방 모세관 현상과 공기 중의 수분 자연적으로 흡수할 수 있는 조해성 물질을 활용하여 장시 간 에너지를 생성할 수 있는 발전기를 개발하였다. 발전기 제작에 사용된 소재는 sugar cube, PDMS, carbon black, CTAB 및 DI water로 제작 공정이 간단하고 빠른 발전기 제조 방법을 제시하였고, 조해성 수용액을 이용하여 장시 간 자가 발전을 할 수 있는 발전기를 개발하였다. 또한, 에너지 생성 메커니즘인 스트리밍 전위/전류(V_streaming, I_streaming)에 대한 개념을 수식을 활용하여 설명함으로서, 향 후 발전기 개발에 필요한 주요 변수에 대한 이론적인 접 근 방식을 제시하였다.

개발된 PDMS generator 한 개가 발전할 수 있는 전압과 전류는 각각 29.6 mV, 8.29 μA이고, 한 번의 용액 주입으 로 최소 40시간 이상 구동할 수 있는 친환경 증산발전기 이다. 향후 본 연구에서 진행하지 못한 발전기 소재에 따 른 접촉각 특성, 계면활성제 종류에 따른 제타 준위와 카 본블랙의 분산도, 발전기 내부 마이크로/나노 직경(미세구 조) 그리고 조해성 용액의 종류 및 농도 등에 관한 추가 연구를 통해 발전기 성능을 향상시킴으로써 차세대 에너 지 공급원으로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

Acknowledgements

Acknowledgement

본 논문은 한국생산기술연구원 기관주요사업 “이차전지 용 리튬 추출을 위한 선택적 이온분리 시스템 멀티채널화 공정기술 개발 (1/2) (kitech JB-23-0011)”의 지원으로 수 행한 연구입니다. 또한, 이 성과는 정부(과학기술정보통신 부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 연구 임(No. ES220015).

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References

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