1. 서 론

볼밀 공정은 원료의 분쇄 및 혼합을 위한 분말야금의 기 초 공정 중 하나로서 산업계와 연구계에서 폭넓게 활용되 고 있다. 특히 볼밀 공정은 단순하고 장비가 저렴하여 광 물의 분쇄나 금속과 세라믹 등 무기 재료의 생산 분야에 사용되고 있다. 산업계에서 사용할 경우 대형 장비를 이용 하여 제품을 대량 생산하므로 볼밀 시간을 단축하고 생산 된 분말의 품질을 일정하게 유지하는 것이 생산비 절감과 생산성 증대 및 품질관리를 위해 중요하다. 이를 위해서는 볼밀 효과가 최대가 되는 최적 조건을 찾아야 하며, 공정 중 재료의 특성 변화를 파악하여 볼밀 시간을 최소로 특 정할 수 있어야 한다. 그러나 현재 산업체에서는 현장 작 업자가 공정 조건을 경험적으로 결정하여 공정에 필요 이 상의 에너지와 시간이 소비되고 있다. 따라서 정형화된 지 표로서 볼밀 과정 중의 변화를 기록하고 생산물의 특성과 연관시켜 최적의 밀링 조건을 산출하는 연구가 필요하다.

볼밀 공정 최적화를 위한 시도는 시뮬레이션을 이용하 여 회전 속도에 따른 볼과 원료의 움직임을 계산하거나 [1-3], 음향 혹은 진동 신호를 수집하여 내부 재료의 특성 변화를 추정하는 연구가 시도되고 있다[4-9]. 특히 광물 생산 분야에서 음향 신호의 강도를 이용하여 가장 높은 효율의 볼밀 조건을 찾거나[4, 7], 음향 데이터 모니터링을 통한 공정 관리 연구가 보고되었다[5]. 이러한 연구들은 실시간 데이터를 이용하여 공정 최적화와 공정 관리를 시 도했다는데 의의가 있지만, 실제 재료 특성과 데이터의 상 관관계를 연구하지 못했다. 반면, 볼밀 공정 중 입도와 점 도 등 재료 특성 변화를 밀링 시간을 다르게 하여 측정한 뒤 분석하여 공정을 개선하거나 최적 조건을 찾는 연구들 도 다수 수행되었다[10-13]. 그러나 이러한 데이터는 실험 오차와 환경 요인에 영향을 받으며, 특히 볼밀 장비의 특 성상 실시간으로 특성을 측정하기는 어려우므로 실험 오 차가 더욱 커지게 된다.

본 연구에서는 음향, 온도, 소비 전압, 회전속도 데이터 를 볼밀 공정 중 실시간으로 수집하기 위해 여러 센서와 정보 수집 장치를 상용 볼밀 장비에 설치하였다. 알루미나 를 용매에 분산시키는 공정 중 데이터를 수집하였고, 알루 미나가 분산된 슬러리의 특성 변화를 관찰하기 위해 점도 와 입도를 실시간으로 측정하였다. 수집된 데이터와 슬러 리 특성 변화를 비교하여 상관관계를 도출하였고, 이를 통 해 밀링 공정 중 슬러리의 특성 변화를 관찰할 수 있는 방 법을 제시하였다.

2. 실험방법

고순도 알루미나(AES-11, Sumitomo Chemmical, Japan) 원료를 분산매(2차 이온 교환수)에 균질하게 분산시켜 분 무건조용 슬러리를 제조하는 볼밀 공정 중 실시간 데이터 를 수집하였다. 직경 10 mm의 고순도 알루미나 볼(99.5%, Nikkato, Japan)을 볼밀 드럼 부피인 50 L의 50 vol.%(25 L)가 되도록 채우고, 원료와 분산매가 6:4의 질량비가 되 도록 혼합한 슬러리를 볼 부피의 50 vol.%인 12.5 L가 되 도록 투입하였다. 수계 분산제(5468CF, San Nopco, Japan) 를 고형분의 0.6 wt%가 되도록 첨가한 뒤 임계회전속도의 60%에 해당하는 41 RPM으로 하여 공정을 진행하였다 [14]. Fig. 1은 볼밀 장비와 실시간 정보 수집을 위해 설치 한 센서를 표시한 구성도이다. 밀링 공정 중 음향 데이터 를 수집하기 위해 압전 센서(130F20, PCB Piezotronics, USA)와 DAQ(Ni-9234, National Instrument, USA)를 설치 하였고, 볼밀의 회전 축 양 끝에 로터리 조인트를 설치하 여 슬러리 순환로를 구성하고 실시간 점도계(VA-100BLT, Marimex, Germany)를 설치하였다. 실시간 점도계에 포함된 온도센서를 이용하여 슬러리 온도를 측정하였고, 컨트롤러로부터 소비전력과 회전속도도 실시간으로 기록 하였다. 점도 데이터와 슬러리 온도는 10초마다 측정하였 고, 음향 데이터는 30분마다 10초 동안의 데이터를 얻었 다. 원료와 8, 16시간 밀링 한 알루미나 분말을 레이저 입 도분석기(LA-350, Horiba, Japan)를 이용하여 입자크기를 측정하였다. 수집된 데이터는 시간에 대한 신호를 구성하 고 있는 주파수 성분으로 분해하는 작업인 고속 푸리에 변환(FFT, Fast Fourier Transform)을 통해 진동 신호의 주 기 데이터를 분석하였고[15] 주파수 구간에 따른 적분 값 을 취하여 신호의 강도 변화와 점도 변화 간의 상관관계 를 분석하였다. 데이터 수집은 볼만 드럼의 50 vol.% 넣거 나 볼 50 vol.%와 분산매 12.5 L를 첨가한 경우에도 수행 하여 슬러리 특성 변화에 따른 음향 데이터 변화를 비교 분석하였다.

Fig. 1

Schematic of ball mill with data collection sensor and device.

3. 결과 및 고찰

Table 1은 알루미나 원료와 4, 8, 16시간 밀링 후 슬러리 를 채취하여 측정한 입자 크기이다. D50 값을 기준으로 원료는 0.479 μm의 입자크기를 보였고 4, 8, 16시간 밀링 후 0.428, 0.411, 0.401 μm로 감소하여 밀링 초기에 입자크 기가 더 크게 감소하는 것을 알 수 있다. 이는 밀링 초기 원료에 존재하는 조대한 입자가 분쇄되거나 강하게 붙어 있던 입자들이 분산되면서 입자크기 감소가 급격하지만 이후에 입자의 분쇄가 둔화된 것으로 해석할 수 있다. 알 루미나 입자 크기의 감소는 표면적을 증가시키고 입자 간 인력이 증가하여 입자 이동을 방해하기 때문에 점도를 증 가시킨다고 알려져 있다[16]. 본 실험에서도 Fig. 2의 밀링 시간에 따른 알루미나 슬러리의 점도 변화가 밀링 시간 4 시간까지 점도가 크게 증가하였고 증가 폭이 감소하여 밀 링이 종료되는 16시간까지 증가하는 결과를 보여 입자크 기 감소에 점도가 증가하는 기존 보고와 같은 결과를 보 였다.

Table 1

Particle size measurement results of alumina powders with different milling times of 0, 4, 8, and 16 h

Fig. 2

Real-time viscosity measurement result as a function of ball milling time.

Fig. 3은 슬러리 온도와 볼밀 회전 속도, 소비 전력을 나 타낸 결과이다. 슬러리 온도는 볼의 마찰 및 충돌이 열에 너지로 전환되어 시작 온도 24°C에서 약 33°C까지 꾸준히 증가하였고, 10시간 이후에는 발생하는 열과 슬러리가 순 환로를 통과하며 손실되는 열이 평형을 이루어 정상상태 를 나타냈다. 순간 회전속도는 39–43 RPM 범위에서 비교 적 안정적으로 회전하였으며 설정한 41 RPM과 큰 차이를 보이지 않았다. 소비전력은 회전 속도에 비해 밀링 시간에 따른 변화가 컸는데, 온도와 점도가 변화하는 슬러리가 순 환로를 통해 이동하는 양이 변화하고 내부의 유동에도 변 화를 주어 순간적으로 소비하는 전력에 변화를 만든 것으 로 추측된다.

Fig. 3

Real-time (a) slurry temperature, (b) power consumption and rotation speed measurement during ball milling.

Fig. 4는 볼밀 공정 중 수집한 음향 데이터와 고속 푸리 에 변환 후 데이터이다. Fig. 4(a)의 4시간 경과 후 음향 데이터를 보면 음향 신호는 ±1 Pa 진폭을 보였고, 볼밀이 1회 회전하는데 걸리는 시간인 약 1.5초 주기로 반복되는 패턴이 나타났다. Fig. 4(b)의 고속 푸리에 변환 후의 음향 데이터에서도 회전 수와 관련 있는 약 0.6 Hz에서 가장 큰 강도의 신호가 관찰되었고 주파수 증가에 따라 신호가 감 소하다가 13 kHz에서 다시 증가한 뒤 다시 감소하는 결과 를 나타냈다. Fig. 4(c)의16시간 후의 데이터를 보면 Fig. 4(a)의 4시간 경과 후 데이터와 큰 차이를 보이지 않았고, 1.5초 주기의 패턴도 관찰되었다. Fig. 4(d)의 16시간 밀링 후 음향 데이터의 고속 푸리에 변환 결과는 0.6 Hz의 회전 속도와 관련된 신호와 약 13 kHz 영역의 신호 등 Fig. 4(b) 결과와 유사한 형태를 보였으나, 신호의 강도와 형태가 Fig. 4(b)에 비해 달라진 것을 확인할 수 있었다.

Fig. 4

(a) Acoustic signal after 4 h, (b) FFT conversion of (a), (c) acoustic signal after 16 h, and (d) FFT conversion of (c).

Fig. 4의 음향신호가 시간이 경과함에 따라 차이가 나타 나는 것을 확인할 수 있었으나, 정량적으로 표현하지 못했 다. 따라서 음향신호를 고속 푸리에 변환한 뒤 매 1 kHz의 주파수 구간을 나누어 적분한 값을 볼밀 시간에 따라 계 산하여 Fig. 5에 나타내었다. 슬러리 특성 변화에 의한 음 향신호의 변화를 특정하기 위해 Fig. 5(a)와 같이 볼만 넣 은 경우와 Fig. 5(b)와 같이 볼과 분산매를 넣은 경우의 음향 데이터도 함께 나타내었다. 볼만 넣은 경우와 볼과 분 산매를 넣은 경우, 적분 값이 주파수 대역에 관계없이 볼 밀 시간에 따른 유의미한 변화를 보이지 않았다. 반면 실 제 볼밀 과정 중 데이터를 수집한 Fig. 5(c)의 경우 볼밀 시간이 지남에 따라 적분 값이 크게 변하였고, 특히 0–1, 2–3 kHz 영역 데이터의 변화가 컸다. 3 kHz 이상에서 적 분한 값은 상대적으로 변화 폭이 크기 않았으며 서로 유 사한 결과를 나타냈다.

Fig. 5

Summation value change versus time for each frequency of the acoustic data after FFT collected during milling with (a) only balls, (b) balls and solvent, and (c) balls and alumina slurry.

Fig. 5에서 0–25 kHz 범위를 전부 적분한 결과와 0–1, 1–2, 2–3 kHz 범위의 적분 값과 점도 결과의 산점도를 Fig. 6과 같이 나타내어 상관관계를 분석하였다. Fig. 6(a) 의 음향 데이터 전체를 적분한 값과 Fig. 6(b)의 0–1 kHz 영역의 적분 값은 점도와 각각 낮은 음의 상관관계와 양 의 상관관계를 보였고, Fig. 6(c)의 1–2 kHz 영역의 적분 값과는 상관성이 없었다. 반면 Fig. 6(d)와 같이 2–3 kHz 영역의 결과가 높은 음의 상관관계를 보였으며, 이는 음향 데이터 중 슬러리 특성을 반영하는 음향 주파수 대역이 있음을 의미한다. 물리적 현상과 연관을 지어 고찰해보면 점도가 증가한 슬러리에 의해 볼의 유동을 감쇄하여 충돌 직전 볼의 속도가 감소되고, 이에 따라 발생한 음향 신호 의 강도를 감소시켰을 것으로 추정할 수 있다. 유사한 연 구에서도 Ball에 의해 1–3 kHz 영역의 신호가 발생함을 확인할 수 있다[9]. 본 결과는 음향신호 분석을 통해 고가 의 실시간 점도 측정 장치 등을 설치하지 않아도 내부 슬 러리의 특성 변화를 유추하는 것이 가능함을 보여준다.

Fig. 6

Correlation analysis of viscosity and summation of (a) entire, (b) 0–1 kHz, (c) 1–2 kHz, and (d) 2–3 kHz of acoustic data after FFT.

Fig. 7은 점도와 가장 높은 상관관계를 보인 2–3 kHz 영 역의 음향 데이터를 4번 반복 실험하여 수집한 결과이다. 4번의 실험에서 모두 밀링 시간에 따라 적분 값이 감소하 는 결과를 보였으며, 3–5시간 구간에서 급격한 감소를 보 이는 등 유사한 경향을 보였다. 이를 통해 앞서 분석한 음 향 데이터가 1회 성으로 나타난 것이 아니라 재현성이 있 으며, 점도 및 내부 슬러리 특성을 파악하기 위한 데이터 로 활용 가능함을 확인할 수 있었다.

Fig. 7

Results of three replica runs of the summation of the 2–3 kHz acoustic data signal after FFT.

4. 결 론

본 연구에서는 볼밀 공정 중 발생하는 음향 데이터와 볼 밀 내부의 재료의 특성 간의 상관관계 분석에 대한 연구 를 진행하였고 그 결과를 정리하면 다음과 같다.

• 1. 볼밀 장지를 순환식으로 구성하여 내분 슬러리의 점 도가 밀링 시간에 따라 증가하고, 입도는 감소함을 확인하였다.

• 2. 음향 데이터를 수집한 뒤 고속 푸리에 변환하여 비교 한 결과 밀링 시간에 따라 데이터가 변화가 있음을 확인하였다.

• 3. 고속 푸리에 변환 후 음향 데이터를 주파수 대역을 1 kHz 단위로 나누어 적분한 결과 2–3 kHz 영역의 데 이터가 밀링 시간에 따라 감소하였고 점도와 높은 음 의 상관관계를 보였다.

• 4. 음향신호를 4회 반복 실험하여 수집한 결과 높은 일 치도를 보였고, 이는 음향신호를 이용하여 밀링 중 내부 재료의 특성을 분석할 수 있음을 보여준다.

Acknowledgements

감사의 글

본 연구는 2020년도 산업통상자원부 및 산업기술평가관 리원(KEIT) 연구비 지원(과제번호 ‘20003891’)에 의해 수 행되었으며, 이에 감사 드립니다.

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Figure & Data

References

Citations

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